Сборник тезисов докладов VIII Международной молодежной научной конференции
Концентрирование изотопа бор-10 при его регенерации из карбида бора стержней СУЗ
Трепалина Е.А., Шаров Р.В., Лизунов А.В., Хорошилов А.В.
Российский химико-технологический университет им. Д.И. Менделеева
Технология выделения обогащенного 10B из карбида бора стержней системы управления и защиты ядерных реакторов БН-60 и БН-600, разработанная во ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» (г. Димитровград), предусматривает хлорирование карбида бора с образованием трихлорида бора BCl3 с его последующей переработкой в борную кислоту и оксид бора [1,2]. Принципиальная схема процесса радиохимической переработки и восстановления карбида бора приведена на рис.1.
Предложенная технология не предусматривает стадии обогащения по целевому изотопу 10B, что не позволяет увеличить его концентрацию в борной кислоте или иных химических соединениях бора для их последующего использования, снижающуюся в процессе эксплуатации стержней вследствие протекания реакции поглощения нейтронов 10B(n,a)7Li. Кроме того, образующиеся в процессе эксплуатации стержней СУЗ радиоактивные нуклиды и их химические соединения препятствуют получению низкоактивного или нерадиоактивного 10B.
Возможным преодолением вышеуказанных проблем может стать использование процесса ректификации трихлорида бора как стадии очистки бора от радиоактивных примесей и повышения концентрации 10B. Трихлорид бора имеет нормальную температуру кипения 286 К, что удобно с технологической точки зрения, поскольку при комнатной температуре (до 300 К) ректификация BCl3 может быть реализована при небольшом избыточном давлении – около 0,16 МПа, а в качестве хладагента при этом используется оборотная вода.
Узел очистки от радиоактивных примесей и повышения концентрации 10B, основанный на ректификации BCl3, в существующей схеме целесообразно расположить между аппаратами 1 и 2 (см. рис.1), обеспечив при этом предварительное отделение избыточного хлора
(блок 5).
Рис.1 Принципиальная схема радиохимической переработки и восстановления карбида бора: 1- реактор хлорирования; 2 – гидролизатор;
3 - узел конечной переработки; 4 - узел поглощения избыточного хлора;
5 - узел очистки от радиоактивных примесей и повышения концентрации 10B.
Нами выполнены оценочные расчеты по определению размеров ректификационной установки применительно к наиболее трудной задаче – концентрированию изотопа 10В. В качестве основного параметра расчета принята производительность установки 20 кг·В/год с концентрацией изотопа бор-10 80% ат. и 92% ат. Исходная концентрация принята на уровне 74% ат., что обусловлено диапазоном изменения концентрации 10В в условиях «выгорания» бор-10 в стержнях СУЗ в промышленном реакторе БН-600.
Расчет основных технологических параметров узла доконцентрирования 10В произведен с использованием пакета программ, совмещенного с базой данных физико-химических свойств трихлорида бора. Оптимизация величины циркулирующего в установке потока выполнена с использованием в качестве критерия оптимальности минимального удельного объема разделительной установки. Результаты расчета для двух значений концентрации изотопа бор-10 в продукте даны в табл. 1.
Таблица 1. Основные параметры установки доконцентрирования 10B методом ректификации трихлорида бора.
|
Концент-рация, ат. % |
ЧТСР |
Поток в колонне кг/ч |
Диаметр колонны, мм |
Объем колонны, м3 |
Высота колонны, м |
Удельный объем, м3/кг 10В |
|
80 |
201 |
3,7 |
37 |
0,0063 |
5,5 |
0,0004 |
|
92 |
863 |
13,0 |
63 |
0,087 |
27,2 |
0,047 |
Полученные параметры установки и дополнительная оценка капитальных затрат на ее создание свидетельствуют: несмотря на малое значение коэффициента разделения изотопов бора (1,003), можно говорить о возможной высокой экономической эффективности осуществления процесса доконцентрирования 10В (удельные капитальные затраты на 1 кг 10В составят ориентировочно несколько тысяч американских долларов).
Укажем дополнительно, что средние по объему стержня значения «выгорания» изотопа 10B, как правило, несколько меньше, чем максимально допустимые. Таким образом, приведенные в табл.1 параметры узла доконцентрирования 10B являются «экстремальными» - в реальных условиях эксплуатации установки указанные параметры могут быть избыточными, что приведет к получению продукта с большей концентрацией 10B, или к увеличению производительности установки.
Следует отметить, что процесс ректификации трихлорида бора с целью концентрирования изотопа бор-10 будет сопровождаться очисткой рабочего вещества от радиоактивных примесей с предположительно высокими значениями коэффициента разделения. Так, например, при ректификации трихлорида бора значения коэффициентов разделения для примесей металлов составляют 20 и более [3].
Литература
1. Способ регенерации бора из облученного карбида бора. Патент РФ № 2137227.
2. Способ переработки облученного карбида бора. Патент РФ
№ 2156732.
3. Зельвенский Я.Д., Титов А.А., Шалыгин В.А. Ректификация разбавленных растворов. – Л.: Химия. 1974. – 216 с.